El uso de la luz para producir fases transitorias en materiales cuánticos se está convirtiendo rápidamente en una forma novedosa de diseñar nuevas propiedades en ellos, como la generación de superconductividad o defectos topológicos a nanoescala. Sin embargo, visualizar el crecimiento de una nueva fase en un sólido no es fácil, debido en parte a la amplia gama de escalas espaciales y temporales involucradas en el proceso.

Aunque en las últimas dos décadas los científicos han explicado las transiciones de fase inducidas por la luz invocando dinámicas a nanoescala, aún no se han producido imágenes espaciales reales y, por lo tanto, nadie las ha visto.

En el nuevo estudio publicado en Nature Physics, los investigadores del ICFO Allan S. Johnson y Daniel Pérez-Salinas, dirigidos por el exprofesor del ICFO Simon Wall, en colaboración con colegas de la Universidad de Aarhus, la Universidad de Sogang, la Universidad de Vanderbilt, el Instituto Max Born, el Diamond Light Source, ALBA Synchrotron, Utrecht University y Pohang Accelerator Laboratory han sido pioneros en un nuevo método de imagen que permite capturar la transición de fase inducida por la luz en el óxido de vanadio (VO2) con alta resolución espacial y temporal.

La nueva técnica implementada por los investigadores se basa en imágenes hiperespectrales de rayos X coherentes en un láser de electrones libres, lo que les ha permitido visualizar y comprender mejor, a nanoescala, la transición de fase del aislador al metal en este conocido material cuántico.

El cristal VO2 se ha utilizado ampliamente para estudiar las transiciones de fase inducidas por la luz. Fue el primer material en el que se siguió la transición sólido-sólido mediante difracción de rayos X con resolución temporal y se estudió su naturaleza electrónica utilizando por primera vez técnicas ultrarrápidas de absorción de rayos X. A temperatura ambiente, el VO2 se encuentra en la fase aislante. Sin embargo, si se aplica luz al material, es posible romper los dímeros de los pares de iones de vanadio e impulsar la transición de una fase aislante a una metálica.

En su experimento, los autores del estudio prepararon muestras delgadas de VO2 con una máscara de oro para definir el campo de visión. Luego, las muestras se llevaron a la instalación de láser de electrones libres de rayos X en el Laboratorio Acelerador de Pohang, donde un pulso de láser óptico indujo la fase transitoria, antes de ser analizadas por un pulso de láser de rayos X ultrarrápido. Una cámara capturó los rayos X dispersos y los patrones de dispersión coherentes se convirtieron en imágenes utilizando dos enfoques diferentes: holografía transformada de Fourier (FTH) e imágenes difractivas coherentes (CDI). Las imágenes se tomaron en un rango de retrasos de tiempo y longitudes de onda de rayos X para construir una película del proceso con una resolución de tiempo de 150 femtosegundos y una resolución espacial de 50 nm, pero también con información hiperespectral completa.

El sorprendente papel de la presión

La nueva metodología permitió a los investigadores comprender mejor la dinámica de la transición de fase en el VO2. Descubrieron que la presión juega un papel mucho más importante en las transiciones de fase inducidas por la luz de lo que se esperaba o suponía anteriormente.

« ¡Vimos que las fases transitorias no son tan exóticas como la gente creía ! En lugar de una verdadera fase de no equilibrio, lo que vimos fue que nos había engañado el hecho de que la transición ultrarrápida conduce intrínsecamente a presiones internas gigantes en la muestra millones de veces más alta que la atmosférica. Esta presión cambia las propiedades del material y toma tiempo para relajarse, lo que hace que parezca que hubo una fase transitoria « , dice Allan Johnson, investigador postdoctoral en ICFO. « Usando nuestro método de imágenes, vimos que, al menos en este caso, no había ningún vínculo entre la dinámica de picosegundos que vimos y cualquier cambio a nanoescala o fases exóticas. Por lo tanto, parece que algunas de esas conclusiones tendrán que revisarse. »

Para identificar el papel que juega la presión en el proceso, fue crucial utilizar la imagen hiperespectral. « Al combinar imágenes y espectroscopia en una gran imagen, podemos recuperar mucha más información que nos permite ver características detalladas y descifrar exactamente de dónde provienen », continúa Johnson. « Esto fue esencial para observar cada parte de nuestro cristal y determinar si se trataba de una fase fuera de equilibrio normal o exótica, y con esta información pudimos determinar que durante las transiciones de fase todas las regiones de nuestro cristal estaban lo mismo, excepto por la presión ».

Investigación desafiante

Uno de los principales desafíos a los que se enfrentaron los investigadores durante el experimento fue garantizar que la muestra de cristal de VO2 volviera a su fase de inicio original cada vez y después de ser iluminada por el láser. Para garantizar que esto ocurriera, llevaron a cabo experimentos preliminares en sincrotrones en los que tomaron varias muestras de cristal y las iluminaron repetidamente con el láser para probar su capacidad de recuperar su estado original.

El segundo desafío residía en tener acceso a un láser de electrones libres de rayos X, grandes instalaciones de investigación donde las ventanas de tiempo para realizar los experimentos son muy competitivas y demandadas porque hay pocas en el mundo. « Tuvimos que pasar dos semanas en cuarentena en Corea del Sur debido a las restricciones de la COVID-19 antes de que obtuviéramos nuestro único intento de cinco días para que el experimento funcionara, así que fue un momento intenso », recuerda Johnson.

Aunque los investigadores describen el presente trabajo como una investigación fundamental, las aplicaciones potenciales de esta técnica podrían ser diversas, ya que podrían « observar los polarones que se mueven dentro de los materiales catalíticos, intentar obtener imágenes de la superconductividad en sí misma o incluso ayudarnos a comprender nuevas nanotecnologías mediante la visualización e imágenes del interior ». dispositivos a nanoescala », concluye Johnson.